酚醛納米技術(shù)：用于生物醫(yī)學(xué)的多功能粒子工程
一、文章概述
酚類物質(zhì)在自然界中無(wú)處不在，因其獨(dú)特的理化性質(zhì)和廣泛的工業(yè)用途而受到廣泛的研究關(guān)注。近幾十年來(lái)，它們的可及性、多功能反應(yīng)性和相對(duì)生物相容性促進(jìn)了酚類納米技術(shù) (PEN) 的研究，特別是對(duì)于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用，這是這種出現(xiàn)的主要恩人，聚多巴胺和多酚在很大程度上證明了這一點(diǎn)。因此，有必要概述 PEN 在最先進(jìn)的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用中的基本機(jī)制和合成策略，并提供及時(shí)和全面的總結(jié)。在這篇綜述中，我們將重點(diǎn)關(guān)注 PEN 所涉及的原理和策略，并總結(jié) PEN 合成工具包在粒子工程和納米雜化材料自下而上合成中的使用。具體來(lái)說，我們將討論受限粒子系統(tǒng)中酚類和互補(bǔ)結(jié)構(gòu)基序之間的吸引力，以合成具有可控尺寸、形狀、組成以及表面化學(xué)和功能的高質(zhì)量產(chǎn)品。此外，酚醛在生物傳感、生物成像和疾病治療方面的眾多應(yīng)用也將得到強(qiáng)調(diào)。本綜述旨在為該領(lǐng)域的新科學(xué)家提供指導(dǎo)方針，并作為該領(lǐng)域已取得成果的最新匯編，同時(shí)提供有關(guān) PEN 在轉(zhuǎn)化研究中使用的專家觀點(diǎn)。
二、圖文導(dǎo)讀
圖1.用于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用的 PEN 的開發(fā)。從左到右：酚類的代表性自然資源，代表性酚類分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)，一些典型的 PEN 介導(dǎo)的顆粒示意圖，以及在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，包括生物納米相互作用研究、生物傳感、成像和疾病治療 ，從單分子和細(xì)胞水平到動(dòng)物和臨床試驗(yàn)。
圖2.pBDT（藍(lán)色）和兒茶素（紅色）在水中 0、0.5、4.0 和 10 ns 組裝的全原子 MD 模擬。放大的界面部分，說明了 BDT 和 CAT 的芳香堆積以及 CAT 與水之間的氫鍵（紅線）；碳、氧、氫和硫分別為黑色、紅色、白色和黃色。
圖3.與金屬離子和小分子藥物共組裝的酚類顆粒。 （a）結(jié)構(gòu)單元（Pt-OH、PEG b-PPOH）的化學(xué)結(jié)構(gòu)和通過共聚制備的酚類顆粒的示意圖。(b) 所制備的酚醛顆粒的 TEM 圖像。(a 和 b) 經(jīng)許可轉(zhuǎn)載。版權(quán)所有 2020，Wiley-VCH。(c) PDA 涂層和 NIR 響應(yīng)的無(wú)載體“納米炸彈”（DNPs/N@PDA）的合成示意圖。(d) DOX 納米粒子 (DNPs)、PDA 包覆的 DNPs (DNPs@PDA) 和負(fù)載 NH4HCO3 的 DNPs@PDA (DNPs/N@PDA) 的 TEM 圖像。(c-f) 經(jīng)許可轉(zhuǎn)載。版權(quán)所有 2018，Wiley-VCH。
圖4.“軟模板”指導(dǎo)合成介孔酚類顆粒。(a-e) P123 與 F127 不同質(zhì)量比制備的 PDA 顆粒的 SEM 圖像：(b) 0 : 1；(c) 1 : 15；(d) 1:3；(e) 1:1；(f) 5 : 3. 插圖：PDA 顆粒在不同 P123/F127 質(zhì)量比下的中間相轉(zhuǎn)變示意圖。(f) 使用聚合物立方體 (PC) 作為模板合成介孔 MPN 顆粒的示意圖。去除模板后（g）PCs和（h）介孔MPN涂層PCs的SEM圖像。
圖5.在預(yù)先形成的納米材料上原位沉積粘性酚醛涂層。 (a) 多巴胺介導(dǎo)的 Au 納米粒子 (AuNPs) 組裝成 PDA 涂層納米蠕蟲的示意圖。(b) 未組裝的 AuNPs 和組裝的納米蠕蟲的 TEM 圖像。(c) 通過相轉(zhuǎn)移反應(yīng)對(duì) MOF 顆粒進(jìn)行表面功能化的示意圖。(d) 不同金屬離子的 DPGG 修飾的 MOF 顆粒的 SEM 圖像。比例尺：1 毫米。
圖6.通過酚醛涂層和模板去除制備的中空酚醛顆粒。 (a) EGCG-Cu(II)膠囊合成示意圖。(b) EGCG-Cu(II)@CaCO3 納米顆粒和 (c) EGCG-Cu(II) 膠囊的 SEM 圖像。（ d ）制備具有靜電相互作用的聚電解質(zhì)硫酸葡聚糖（PDS）、聚-L-精氨酸（pARG）或聚-L-精氨酸（pARG）的交替層（步驟i-iii）的LbL包被的生物雜交癌細(xì)胞模板膠囊的示意圖 (N-乙烯基吡咯烷酮) (PVP) 和 TA 通過氫鍵結(jié)合，然后在低滲處理后裂解細(xì)胞 (iv)。(e) 未包被細(xì)胞、(f) 雙層 PVP/TA 包被細(xì)胞和 (g) 雙層 TA/PVP 包被細(xì)胞的 TEM 圖像。紅色箭頭表示 LbL 涂層。
圖7.酚類納米粒子的細(xì)胞吸收研究。 （a）PDA納米顆粒在細(xì)胞中的攝取、運(yùn)輸和積累的方案。(b) TEM 圖像、(c) 放大的 TEM 圖像和 (d) 與 PDA 納米粒子一起孵育 3 天的細(xì)胞的共聚焦激光掃描顯微鏡圖像。(e) 裸納米粒子和 MPN 包被的納米粒子內(nèi)體逃逸的方案和熒光顯微鏡圖像。
三、全文總結(jié)
酚類化合物在納米技術(shù)中顯示出巨大的潛力，尤其是在多功能納米系統(tǒng)的設(shè)計(jì)方面。這項(xiàng)工作建立在已發(fā)表的酚類水凝膠或整體涂層的優(yōu)秀總結(jié)之上。在這里，我們概述了多功能納米系統(tǒng)（例如，核殼納米粒子、介孔納米粒子、Janus 納米粒子等）的發(fā)展，這些系統(tǒng)由酚類化合物通過共價(jià)鍵或與各種結(jié)構(gòu)單元（例如，小分子、DNA、肽、蛋白質(zhì)、金屬、半導(dǎo)體等）。除了酚醛樹脂的生物相容性外，這些納米系統(tǒng)獨(dú)特的理化性質(zhì)可以進(jìn)一步?jīng)Q定它們?cè)谏镝t(yī)學(xué)中的功能。研究界已經(jīng)取得了廣泛的成就，但對(duì)復(fù)雜的材料 - 材料相互作用（即酚醛樹脂和其他不同構(gòu)建塊之間）及其復(fù)雜的生物 - 納米相互作用（例如，PEN 納米粒子和不同生物環(huán)境之間的相互作用）的更好理解是很重要的。盡管在過去的幾十年中，許多研究人員已經(jīng)開發(fā)和應(yīng)用了酚類材料，但仍有重大進(jìn)展可以用于有希望的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。 我們?cè)O(shè)想納米技術(shù)、有機(jī)化學(xué)和醫(yī)學(xué)研究人員的共同努力將為酚類納米粒子提供更高的可控性，從而擴(kuò)大其在生物醫(yī)學(xué)及其他領(lǐng)域的應(yīng)用。
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